Márton Áront XI. Pius pápa 1938 karácsonyán nevezte ki a gyulafehérvári egyházmegye megyéspüspökévé, ám kerületének nagy részét két évvel később a 2. bécsi döntés következtében újra Magyarországhoz csatolták. Megtehette volna, hogy székhelyét ő is átteszi magyar földre, de úgy gondolta, hogy a kisebbségben élő híveinek nagyobb szükségük van a segítségére. Ettől kezdve a püspök a dél-erdélyi magyarok erkölcsi és szellemi vezetőjévé vált, és nemcsak a katolikusok hallgattak szavára, hanem a protestánsok is. Igazi keresztényhez méltóan nem hagyta védelem nélkül a zsidókat sem. Miután a németek megszállták Magyarországot és megkezdődtek az üldöztetések, 1944. május 18-án a kolozsvári Szent Mihály-templomban tartott beszédében elítélte a zsidók gettóba tömörítését és felszólította a magyar kormányt, hogy akadályozza meg tervezett deportálásukat. Ugyanezen a napon levelet írt Jaross Andor belügyminiszternek, amelyben kérte, „az embertelenséget akadályozzák meg, vagy ha erre nem képesek, ne működjenek közre több ezer ember elpusztítására irányuló cselekményben”. Tevékenységéért halála után a jeruzsálemi Yad Vashem Intézet a Népnek igaza címmel tüntette ki, tiszteletére fát ültettek az igazak kertjébe és felírták nevét az emlékfalra. Márton Áron esete egyedülálló az intézet történetében, hiszen nem az egyes zsidók bújtatásáért tüntették ki, hanem a zsidóság egészének érdekében kifejtett hősies cselekedetéért.

Amikor pedig véget ért a második világháború, a magyarok kerültek veszélybe, hiszen a magyarbarát politikusnak tartott Petru Groza hatalomra kerülését követően is tovább folytatódott az erdélyi magyarság sanyargatása, meghurcoltatása és gazdasági javaitól való megfosztása. Sőt a Magyar Népi Szövetség Groza nyomására kiadott egy olyan nyilatkozatot, mely szerint az erdélyi magyarság elutasít minden olyan törekvést, mely a trianoni magyar-román határ megváltoztatását követeli. Ezért a püspök köré tömörülő értelmiségi csoport 1945 szeptemberében az ideiglenes nemzeti kormány vezetőjét, Dálnoki Miklós Bélát arra kérte, hogy minden erejükkel igyekezzenek a Partiumot visszaszerezni, és érjék el, hogy a történelmi Erdélyt a Saar-vidék helyzetéhez hasonlóan vonják 10-15 évre nemzetközi ellenőrzés alá. Emellett Márton Áron felhívta Groza miniszterelnök figyelmét arra is, hogy az MNSZ saját érdekeit képviseli és nem a magyarokét, így a romániai magyarságnak tulajdonképpen nincs politikai képviselete.

A püspök kezdeményezésére Kolozsváron tartott bizalmas értekezleten pedig megbízták Venczel József egyetemi tanárt, hogy dolgozzon ki egy olyan határtervezetet, amely úgy osztja ketté Erdélyt, hogy a lehető legkevesebb román kerüljön Magyarországra és a lehető legkevesebb magyar maradjon Romániában. Ám hiába juttattak el egy 1946 áprilisában elkészített memorandumot a párizsi békedelegációhoz, a külügyminiszterek tanácsa ekkorra már lezárta a területi kérdések megvitatását és jóváhagyta az 1938-as magyar-román határt.

A békeszerződés aláírását követően a Román Kommunista Párt megkezdte tisztogató hadjáratát azokkal szemben, akik nem fogadták el politikáját. A megtorlást Márton Áron és köre sem kerülhette el, s először Venczel Józsefet hurcolták el otthonról. Márton Áron is többször került szembe a szovjet típusú totalitárius rendszert kiépítő hatalommal, hiszen tiltakozott az iskolák államosítása és az egyházmegyék összevonása ellen. Felismerte ugyanis, hogy a kommunisták célja nem más, mint az egyetlen még autonóm intézmény, vagyis a katolikus egyház megsemmisítése.

1949. június 21-én tartóztatták le, de a kihallgatásokra csak 1950 tavaszán került sor. A fő vádpont az volt, hogy társaival kapcsolatba léptek Rajkékkal és Erdély visszacsatolására törekedtek. Ma már tudjuk, hogy a Rajk ellen felhozott vádak is egytől egyig koholtak voltak, így Márton Áronék sem vehették fel a nemlétező csoporttal a kapcsolatot. Azt azonban Márton Áron is elismerte, hogy indítványozta egy olyan határ megállapítását, amely lehetővé teszi a több mint egymillió magyar visszatérését az anyaországba. A törvényszék összeesküvésért tíz év szigorított börtönre és öt év polgári jogvesztésre, míg hazaárulás bűntettéért életfogytiglani kényszermunkára ítélte. S bár Sztálin halála után 1955-ben kiengedték a börtönből, házi őrizete egészen 1967-ig tartott. A legfontosabb célját, vagyis egyháza függetlenségét – a lehetőségekhez képest – meg tudta őrizni, s élete végéig hű maradt ars poeticájához is:

„A püspöknek meg kell hallania híveinek nagy aggodalmát és ki kell mondania azt, amit nekik nincsen szabadságukban kimondani. Ez azonban nem politika. Itt az életünkről van szó. S az élethez Istentől kaptunk jogot.”